اشتغال مشيرالدوله به تدوين کتاب ايران باستان بعد از دو کتاب او يعني “ايران باستاني” و “داستان‌هاي قديم ايران” شروع شد و تا پايان عمرش به طول انجاميد. آن مرحوم خود را وقف اين کار سترگ کرد و روزها گاهي تا 14 ساعت وقت خود را صرف ترجمه و تنظيم مطالب کتاب و تصحيح و مطابقه آخرين نمونه هاي چاپخانه مي‌کرد. منابع اصلي اين کتاب يا يوناني بوده است و يا رومي که سپس اين کتب به زبان‌هاي فرانسوي و انگليسي و روسي و آلماني و غيره ترجمه شده بود. پيرنيا ترجمه‌هاي مهم منابع اصلي کتاب را از خارج به دست آورد و شروع به ترجمه کرد. تنظيم “ايران باستان” قريب ده سال طول کشيد. اين کتاب در سه جلد در قطع پالتويي و با مقدمه مبسوطي از دکتر ابراهيم باستاني پاريزي عرضه شده است. جلد اول پيش از تاريخ تا پايان سلطنت خشايارشا، جلد دوم از سلطنت اردشير اول تا پايان سلطنت اسکندر مقدوني، جلد سوم جانشينان اسکندر تا ورود اسلام به ايران